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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員楊維慎、副研究員班宇杰團(tuán)隊(duì)與中山大學(xué)陳小明院士團(tuán)隊(duì)合作，提出了“熱驅(qū)動(dòng)分子守門員”分離新概念，表明了金屬-有機(jī)框架膜的氫氣/二氧化碳分離選擇性可由溫度動(dòng)態(tài)、可逆調(diào)制，并且膜在513K下的選擇性較室溫提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)。相關(guān)成果發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》上?！盁狎?qū)動(dòng)分子守門員”示意圖。大連化物所供圖

高溫分離對(duì)化學(xué)工業(yè)至關(guān)重要。納米孔分子篩膜是應(yīng)用前景廣闊的重要分離膜類型，可以實(shí)現(xiàn)分子的識(shí)別與篩分。然而在高溫條件下，納米孔熱膨脹、非均勻分子擴(kuò)散熱活化等因素會(huì)降低分子篩膜本征篩分精度，絕大多數(shù)分子篩膜的分離選擇性會(huì)大幅衰減。

本工作中，研究團(tuán)隊(duì)從足球守門員身上獲得靈感，提出“熱驅(qū)動(dòng)分子守門員”新概念。通過(guò)氣-固熱反應(yīng)過(guò)程，誘導(dǎo)金屬-有機(jī)框架前驅(qū)體發(fā)生配體交換、轉(zhuǎn)晶、原配體分子離體與孔內(nèi)均勻封裝。隨后，團(tuán)隊(duì)與中山大學(xué)陳小明院士、周東東副教授團(tuán)隊(duì)合作，開(kāi)展了系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)精修和理論計(jì)算，并結(jié)合原位實(shí)驗(yàn)研究，證實(shí)了該殘骸分子如同膜材料“孔口守門員”，被高溫“激活”，隨溫度發(fā)生顯著遷移，這動(dòng)態(tài)重塑了膜材料篩分孔窗。研究還實(shí)現(xiàn)了二氧化碳精確截留，解決了二氧化碳高溫活化擴(kuò)散導(dǎo)致的分離精度降低問(wèn)題，氫氣/二氧化碳分離選擇性在近工況溫度下提高一個(gè)數(shù)量級(jí)。該工作超算部分由中山大學(xué)國(guó)家超算廣州中心盧宇彤教授團(tuán)隊(duì)完成。

該分離新概念拓展了分子篩膜分離應(yīng)用的溫度窗口，對(duì)分子篩膜設(shè)計(jì)具有重要意義。

相關(guān)論文信息：http://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg2229

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