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近期，中科院合肥物質(zhì)院固體所計(jì)算物理與量子材料研究部丁俊峰團(tuán)隊(duì)聯(lián)合南開(kāi)大學(xué)王維華教授等，實(shí)現(xiàn)了二維磁性材料CrSiTe3的高壓結(jié)構(gòu)及層間耦合調(diào)控，并利用超低頻高壓拉曼光譜闡明了其高壓相的空間群信息。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Journal of Physical Chemistry Letters上。二維磁性材料因具有高度可調(diào)的物理性質(zhì)以及在自旋電子學(xué)中的潛在應(yīng)用價(jià)值，近年來(lái)引起了研究者的廣泛關(guān)注。二維層狀材料由于層間只靠微弱的范德瓦耳斯力(vdW)作用連接, 可通過(guò)機(jī)械剝離法將其減薄至原子級(jí)厚度。具有磁各向異性的二維磁性材料, 其物理性質(zhì)與層數(shù)、堆疊形式等密切相關(guān)且可被多種外場(chǎng)調(diào)控。其中，CrSiTe3作為一種二維鐵磁半導(dǎo)體，由 CrTe6 八面體單元形成六角蜂窩晶格, 剝離后仍能保持長(zhǎng)程磁序等諸多優(yōu)異的物理性能，同時(shí)也是一種帶隙可調(diào)的拓?fù)浯判圆牧?。雖然，已有研究發(fā)現(xiàn)了CrSiTe3中壓致超導(dǎo)電性和磁性的增強(qiáng)，但是其高壓結(jié)構(gòu)尚不清楚，這不利于分析和理解壓力誘導(dǎo)的新奇現(xiàn)象和機(jī)制。為了解決這一難題，研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合超低頻高壓拉曼光譜實(shí)驗(yàn)和第一性原理計(jì)算，明確了高壓下CrSiTe3的結(jié)構(gòu)。

研究團(tuán)隊(duì)采用機(jī)械剝離法獲得了少層的CrSiTe3薄片，并將其置于金剛石對(duì)頂砧裝置(DAC)中進(jìn)行高壓實(shí)驗(yàn)，利用超低頻高壓拉曼光譜技術(shù)系統(tǒng)地研究了二維層狀鐵磁半導(dǎo)體CrSiTe3的壓力誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)相變。該實(shí)驗(yàn)首次在CrSiTe3中中觀測(cè)到位于42.1 cm-1左右的層間呼吸模式。結(jié)合理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)CrSiTe3在大約5.0 GPa到8.2 GPa之間經(jīng)歷了從R-3到R3空間群的結(jié)構(gòu)相變，并伴隨著居里溫度(Tc)的顯著提高。該研究明確了CrSiTe3的高壓結(jié)構(gòu)，提供了一種調(diào)節(jié)及探測(cè)二維vdW材料層間耦合的有效途徑，并表明層間耦合的增強(qiáng)可以顯著提高CrSiTe3的鐵磁性，這有助于進(jìn)一步理解CrSiTe3的構(gòu)效關(guān)系，為設(shè)計(jì)具有高性能二維vdW鐵磁體提供了指導(dǎo)。

合肥物質(zhì)院丁俊峰研究員、博士生程鵬和南開(kāi)大學(xué)王維華教授為論文共同通訊作者，碩士生潘孝美和博士生辛保娟為論文共同第一作者。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，中科院創(chuàng)新項(xiàng)目和山西省科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)專項(xiàng)資金的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.3c00507

圖1. CrSiTe3分別在常壓下和高壓下的晶體結(jié)構(gòu)圖和拉曼光譜圖。

圖2. (a)室溫下CrSiTe3的高壓拉曼光譜圖； (b)壓力下的拉曼光譜強(qiáng)度變化三維圖，其中LP代表低壓相，HP代表高壓相；(c) 壓力下的拉曼峰位置變化圖； (d) 壓力下的拉曼峰強(qiáng)度變化圖；(e) 壓力下的拉曼峰半峰寬(FWHM)變化圖。

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